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臭氧催化氧化對(duì)水中氯苯甲酸去除率研究

 

        城市污水處理廠剩余污泥含碳量高且富含F(xiàn)e、Mn、Cu、Zn 等金屬,通過(guò)一定程度的活化熱解處理,可將其轉(zhuǎn)化為污泥基活性炭(SAC).研究表明,SAC 不僅具有較好的吸附去除重金屬性能,還可高效催化臭氧氧化去除水中具有較高穩(wěn)定性的有機(jī)污染物.因此,利用城市污泥來(lái)制備SAC 已成為污泥資源化利用的有效途徑.但目前制備的SAC多為粉末狀,在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中存在回收困難、易造成粉塵污染等缺點(diǎn),使其在環(huán)境領(lǐng)域的應(yīng)用受到一定程度的限制.磁分離作為一種簡(jiǎn)單高效的分離方法,可分離磁性或可磁化的吸附劑、各類(lèi)載體等.因此,近年來(lái)已有學(xué)者致力于研究具有高效催化效果、成本低廉的負(fù)載型磁性催化劑.化學(xué)共沉淀鐵氧體法是負(fù)載型磁性催化劑制備的一種常用方法,具有磁性可調(diào)節(jié)、毒性低、能耗低等優(yōu)點(diǎn)而采用鐵氧體負(fù)載的磁性催化劑在非均相催化臭氧氧化中表現(xiàn)出了良好的活性.因此,對(duì)SAC 進(jìn)行磁性負(fù)載不僅能夠解決其分離回收問(wèn)題,還有可能提高其催化臭氧氧化除污染效能.對(duì)氯苯甲酸(p-CBA)是農(nóng)藥、藥物和染料的重要中間體,且難于生物降解、易在生物體內(nèi)積累,易對(duì)環(huán)境和人類(lèi)的健康產(chǎn)生危害.另一方面,p-CBA與⋅OH 自由基反應(yīng)速率快(k·OH=5.2×109L/(mol·s),而與臭氧分子的反應(yīng)速率很低[ko3<0.15L/(mol·s)],非常適合用來(lái)考察催化劑的催化活性.因而,在本研究中采用p-CBA 作為目標(biāo)污染物.

 

        本研究將以SAC 為載體,3 種具備催化臭氧氧化效果的過(guò)渡金屬(Mn、Co、Cu)[16-18]為摻雜劑,采用化學(xué)共沉淀法分別制備不同種類(lèi)過(guò)渡金屬摻雜的鐵磁污泥基活性炭(T-FMSAC,T=Mn、Co、Cu),考察過(guò)渡金屬種類(lèi)及其摻雜比例對(duì)本研究所選目標(biāo)物—p-CBA 降解效能的影響,以期在實(shí)現(xiàn)T-FMSAC 高效磁分離的前提下,還可提高其催化臭氧氧化去除有機(jī)物的效能.

 

        本實(shí)驗(yàn)采用的臭氧發(fā)生器(3S-A5,北京同林科技)是以高純氧為氣源.臭氧采用液態(tài)儲(chǔ)備液形式注入催化反應(yīng)體系中,其液態(tài)儲(chǔ)備液的制備方法為向-20℃的超純水體系鼓入氣態(tài)臭氧(臭氧濃度在25~32mg/L).

 

結(jié)論

1. 過(guò)渡金屬種類(lèi)及其摻雜比例對(duì)于TFMSAC吸附去除p-CBA 效果影響較小,而其對(duì)T-FMSAC 催化臭氧氧化去除p-CBA 影響效果較大;100:1Mn-FMSAC 具有 很佳的催化臭氧氧化去除p-CBA 效果.

2. 隨著臭氧濃度的增加,100:1Mn-FMSAC 催化臭氧氧化去除p-CBA的效率顯著增強(qiáng).綜合考慮催化效果及原材料成本,當(dāng)臭氧投加量為1mg/L 時(shí),催化劑的 很佳投加量為40mg/L.

3. 叔丁醇的加入在很大程度上抑制了100:1Mn-FMSAC催化臭氧氧化去除p-CBA的效能,說(shuō)明該反應(yīng)體系遵循羥基自由基反應(yīng)機(jī)制,經(jīng)計(jì)算得到⋅OH 對(duì)p-CBA 的去除貢獻(xiàn)率為78.5%.

摘自：盧思穎,孫中恩,封 莉,張立秋(北京林業(yè)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,北京 100083)
          中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2017,37(6)：2139~2144